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Die Lokalitäten Santa Margherita und Sa Tella wurden schon seit dem Neolithikum und der Nuraghenzeit (6000-4000 v. C.) bewohnt. Die Dörfer S’Aurecci, Neapolis, Sciria und die Menhir in Corte S’Ammucu, Genna ’e prunas und Perdas Fittas stammen dagegen aus den Jahrhunderten 3900-3300 v. C.
Aus der Nuraghenkultur stammen sowohl Nuraghen als auch Megalithgräber, zum Beispiel in der Lokalität Melas und Terra Moi; aus der Zeit der Phönizier-Punier stammt die vielschichtige und breite Ansiedlung Neapolis mit seinem 5-km-großen Aquädukt, Thermen verschiedener Größe und einem Hafen im Feuchtgebiet.
Die derzeitige Stadt entstand 1200, als die Pisaner die Ausnutzung der Mineralvorkommen in Montevecchio wieder anfingen. In der Zeit der Judikaten wurde Guspini Hauptstadt des Bezirkes Bonorzuli.
1414 unter den Aragonesen wurde sie der Familie Carroz, Grafen von Quirra, überlassen und wurde Teil des Landkreises Monreale.
1514 war sie unter der Regierung der Familie Centelles und anschließend 1839, als der König das Feudalsystem abschuf, kaufte die Familie Osorio das Städtchen frei.
Ab der Hälfte des 19. Jahrhunderts wuchsen der Handel und die Einwohnerzahl (1861: 4733 Einw., 1901: 6797 Einw.) dank dem Einfluss des Bergbaus.
