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Zahlreiche Fundstätte beweisen, dass auch diese Gegend seit Urzeiten bewohnt ist: das Megalithgrab in Bruncu ‛Espis bei Funtanazza, der Nuraghe in Cugui und viele andere. Phönizier und Karthager haben ihre Spuren vor allem an den Küsten entlang gelassen. Bei Capo Frasca sind sehr interessante Überreste, die wahrscheinlich zu dem Tempel des sardischen Gottes Sardus Pater gehören. In der Römerzeit lagen hier drei Dörfer: Sant’Antine, Gedili und Bruncu ‛Espis, die von der römischen Straße von Caralis bis Turris Libisonis überquert waren.
In der Lokalität s’Angiarxia befinden sich die Ruinen einer herrlichen römischen Villa, die aus mehreren Räumen, Thermen und mosaikartigen Fußböden bestehen.
In der Zeit der Judikaten gehörte Arbus, die in der ersten Hälfte des 14. Jahrhunderts gegründet wurde, zum Judikat von Arborea; danach wurde die Stadt Teil von der Mark San Gavino Monreale, die wiederum von der Mark Quirra abhing. Aus der spanischen Besetzung stammt der Turm Flumentorgiu, heute Torre dei corsari (Korsarenturm) genannt, und die beiden Großfanganlagen für Thunfische (tonnara) in Perdas Albas und Porto Palmas.
Nach dem Wachstum des Bergbaus in den nebenliegenden Gebieten Montevecchio und Ingurtosu, siedelten sich immer mehr Arbeiter in Arbus an, so dass sie 1901 mit 6 450 Einwohnern einer der größten Städte in der Diözese Ales war. Nach einer Weiterentwicklung wurden die Einwohner über 10 000, aber mit der Bergbaukrise sank diese Zahl drastisch.